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影響?yīng)M縫間氫鍵流體氣液平衡界面張力的因素有哪些(三)

來源:河北大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版) 瀏覽 23 次 發(fā)布時間:2025-04-18

3.2對稱性破缺程度的影響


之前的研究表明,腔壁分子與流體分子的相互作用是影響受限空間流體相態(tài)特征的重要因素。本文考慮狹縫兩側(cè)分子與流體分子相互作用不同從而導(dǎo)致的體系對稱性破缺,并用參數(shù)qs表示對稱性破缺程度。為了考察對稱性破缺對體系氣液平衡界面張力的影響,在圖3中給出了當(dāng)H=7.5σ,εhb/ε=20,εw/ε=15時,A2D2型氫鍵流體的界面張力~溫度曲線。


與氫鍵能量變化時類似,受限流體的相圖中呈現(xiàn)出毛細(xì)凝聚和層狀轉(zhuǎn)變多個臨界相區(qū)域,因此對應(yīng)的界面張力~溫度曲線也對應(yīng)兩個或多個氣液相平衡。其中層化轉(zhuǎn)變現(xiàn)象的界面張力變化均隨約化溫度的增加而單調(diào)下降,但不同對稱性破缺程度對應(yīng)的曲線差別并不顯著。這意味,對稱性破缺程度僅僅對毛細(xì)凝聚現(xiàn)象對應(yīng)的界面張力有顯著影響,并且隨著qs的增加,界面張力隨溫度的變化的程度越來越明顯。而當(dāng)qs=0.1時,氣液平衡界面張力基本不隨約化溫度而發(fā)生改變。


3.3狹縫間距H的影響


研究結(jié)果表明,受限微腔中氫鍵流體的相態(tài)結(jié)構(gòu)與其體相結(jié)構(gòu)有明顯差別。這意味著,狹縫間距的變化也會影響受限氫鍵流體的相態(tài)特征。為了進(jìn)一步研究其具體影響,在qs=0.1,εhb/ε=20及εw/ε=15條件下,計算了不同狹縫間距A2D2型氫鍵流體的界面張力,結(jié)果如圖4所示。

H=7.5σ,εhb/ε=20以及εw/ε=15時圖3 A2D2型氫鍵流體在不同對稱性破缺條件下氣液平衡的界面張力

qs=0.1,εhb/ε=20及εw/ε=15圖4不同狹縫間距時A2D2型氫鍵流體的界面張力


從圖4可以看出,當(dāng)狹縫間距H=5.0σ時,體系僅有一條界面張力曲線,這是由于此時體系僅存在一條氣液共存線。在給定的溫度下,狹縫間距僅對毛細(xì)凝聚的氣液平衡界面張力有顯著影響,并且當(dāng)H越大,界面張力的絕對值越大;在確定的H條件下,若H較小,界面張力隨溫度的上升而單調(diào)下降,但當(dāng)H較大時(H=10.0σ),界面張力與溫度的關(guān)系則呈現(xiàn)上升趨勢。根據(jù)狹縫間距的變化趨勢,能夠預(yù)測當(dāng)H繼續(xù)增加時,界面張力~溫度曲線會逐漸趨近于體相的情況。


4結(jié)果與討論


本文利用經(jīng)典流體的密度泛函理論研究了受限于對稱性破缺狹縫間的A2D2型氫鍵流體的界面特征,并根據(jù)相應(yīng)的結(jié)果討論了氫鍵能量、對稱性破缺程度以及狹縫間距對氫鍵流體氣液平衡界面張力的影響。相應(yīng)結(jié)論主要如下:


1)氫鍵能量主要影響流體毛細(xì)凝聚的氣液平衡界面張力:在給定的約化溫度條件下,隨著氫鍵能量的增加,毛細(xì)凝聚現(xiàn)象對應(yīng)的界面張力絕對值越來越小。特別地,當(dāng)氫鍵能量εhb/ε=15.0時,毛細(xì)凝聚的界面張力曲線隨著約化溫度的升高而單調(diào)上升,而其他界面張力曲線均隨約化溫度的升高單調(diào)下降。


2)對稱性破缺程度是影響體系界面性質(zhì)的重要因素。特別是針對毛細(xì)凝聚現(xiàn)象對應(yīng)的界面張力,隨著qs的增加,其隨溫度的變化的程度愈發(fā)明顯。而當(dāng)對稱性破缺達(dá)到某一程度后(qs=0.1),氣液平衡界面張力基本不隨約化溫度而發(fā)生改變。


3)狹縫間距變化可以影響體系的相態(tài)結(jié)構(gòu)特征和界面特性。隨狹縫間距的增大,體系從僅有一支氣~液共存線演化到存在層化轉(zhuǎn)變和毛細(xì)凝聚2個臨界相區(qū)域,體現(xiàn)在界面張力則從1條曲線轉(zhuǎn)化到2條,并且其毛細(xì)凝聚的界面張力隨約化溫度的升高從單調(diào)下降變化為單調(diào)上升。


以上研究不僅表明了受限空間中氫鍵流體的吸附特征與流體界面特性及其在受限空間表面上的聚集行為直接相關(guān),同時也為深入研究復(fù)雜受限條件下氫鍵流體的相平衡、揭示其聚集態(tài)結(jié)構(gòu)特征提供了相應(yīng)的理論線索,從而有助于進(jìn)一步探索微觀及介觀尺度下氫鍵流體的相關(guān)物理化學(xué)性質(zhì)。


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